不称心大为惋惜的四字成语有以下几种：

遗憾惋惜：

形容感到非常遗憾和惋惜。

可惜可叹：

形容事情或情况非常可惜，让人感叹不已。

扼腕叹息：

形容十分激动、惋惜的情绪。

叹为观止：

形容事物的美好程度让人感叹不已。

扼腕痛惜：

形容悲痛惋惜的心情。

不尽人意：

指某件事物的结果不完全符合人的意愿，甚至有悖于初意。

怨天忧人：

怨恨天命，责怪别人，形容遇到不称心的事情一味归咎客观，埋怨别人。

事与愿违：

事实与愿望相反，指原来打算做的事没能做到。

这些成语都可以用来表达对不称心事情的惋惜之情，具体使用哪个成语可以根据语境和表达需要选择。